Hay una ruta que me encanta.
Pallars Sobira (Esterri, Sort, Llavorsi, la zona de Cardos que te han recomendado) (rafting, parc d'aiguestortes i Estany Sant Maurici) - Port de la Bonaigua - Vall d'Aran - Entrada en Francia por el Portillon (Bagneres de luchon) - Arreau - Tourmalet - y reentrada en España por Formigal.
Yo la hago en moto en 1 dia, y la ruta es maravillosa, pero tu podrias hacer 2 o 3 noches en el Pallars y 2 o 3 noches en Sallent de Gallego, y conocerias 3 pirineos diferentes, el catalan el aragones y el frances.